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Ni落位对正庚烷加氢异构-氢解竞争的调控作用
| 更新时间：2026-10-16
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Ni落位对正庚烷加氢异构-氢解竞争的调控作用
Effect of Ni Placement on the Competition between n‑Heptane Hydroisomerization and Hydrogenolysis
- 宁夏大学学报(自然科学版中英文) 2026年47卷第5期 页码：393-405
- 作者机构：
1.宁夏大学 化学化工学院， 宁夏 银川 750021
2.天津大学 化工学院， 天津 300072
3.天津大学 浙江研究院， 浙江 宁波 315201
- 作者简介：
史佳伟（2003—），男，硕士研究生，主要从事长链烷烃加氢转换研究，（电子信箱）3165220188@qq.com。
王胜平（1973—），女，教授，博士，主要从事碳一化工研究，（电子信箱）spwang@tju.edu.cn。
- 基金信息：国家自然科学基金资助项目(22678306);宁夏回族自治区科技创新团队建设项目(2025CXTD020);宁夏自然科学基金创新群体项目(2024AAC01002)
DOI：10.20176/j.cnki.nxdz.20260901
中图分类号：收稿：2026-07-11，
纸质出版：2026-09-15
- 稿件说明：
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史佳伟，张丛超，钱羽童，等.Ni落位对正庚烷加氢异构-氢解竞争的调控作用［J］.宁夏大学学报（自然科学版中英文），2026，47（5）：393-405.
SHI Jiawei，ZHANG Congchao，QIAN Yutong，et al.Ni Siting Regulates the Competition between n-Heptane Hydroisomerization and Hydrogenolysis［J］.Journal of Ningxia University （Natural Science Edition in Chinese and English），2026，47（5）：393-405.
史佳伟，张丛超，钱羽童，等.Ni落位对正庚烷加氢异构-氢解竞争的调控作用［J］.宁夏大学学报（自然科学版中英文），2026，47（5）：393-405. DOI： 10.20176/j.cnki.nxdz.20260901.
SHI Jiawei，ZHANG Congchao，QIAN Yutong，et al.Ni Siting Regulates the Competition between n-Heptane Hydroisomerization and Hydrogenolysis［J］.Journal of Ningxia University （Natural Science Edition in Chinese and English），2026，47（5）：393-405. DOI： 10.20176/j.cnki.nxdz.20260901.
Ni落位对正庚烷加氢异构-氢解竞争的调控作用
摘要
以正庚烷（n-C
7
）为模型反应物，制备具有原子尺度与纳米尺度金属-酸亲近关系的两类Ni基双功能催化剂，即Ni-HZSM-22/Al
2
O
3
、Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22，系统考察Ni落位方式对加氢异构-氢解竞争行为的影响。结果表明，Ni落位方式可同时调控Ni-载体相互作用、Ni物种的表面化学环境及可接触Ni位点分布。与Ni-HZSM-22/Al
2
O
3
相比，Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22中Ni
2+
相关Ni 2p
3/2
特征峰明显向高结合能方向移动，表明Ni与Al
2
O
3
之间存在较强Ni-O-Al相互作用；同时，Al
2
O
3
负载环境有利于催化剂在中高Ni负载量下维持较高比例的可接触Ni位点。n-C
7
加氢异构化反应结果显示，两类Ni基双功能催化剂下异庚烷（i-C
7
）收率均呈火山型变化：低Ni负载量时，反应受Ni位点脱氢-加氢功能不足限制，而高Ni负载量时，因Ni主导的氢解反应增强，催化剂的异构选择性下降。其中，2.0Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22下，异构体收率最高（57.19%），且异丁烷（i-C
4
）演化趋势接近Pt基参比催化剂，CH
4
生成量较低，说明Al
2
O
3
负载的Ni位点能够在维持必要脱氢-加氢功能的同时，有效削弱Ni主导的C—C键氢解活性。Ni基双功能加氢异构化催化剂的设计关键在于实现金属-酸功能匹配，同时抑制Ni位点的氢解活性，而不是对金属-酸亲近关系或金属负载量进行简单优化。
Abstract
Using n-heptane （n-C
7
） as a model molecule， two types of Ni-based bifunction
al catalysts， namely Ni-HZSM-22/Al
2
O
3
and Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22， featuring atomic- and nanoscale metal-acid proximity， respectively， were prepared to systematically investigate the effect of Ni placement on the competition between hydroisomerization and hydrogenolysis. The results show that Ni placement simultaneously regulates the Ni–support interaction， the surface chemical environment of Ni species， and the distribution of accessible Ni sites. Compared with those of Ni-HZSM-22/Al
2
O
3
， the Ni
2+
-related Ni 2p
3/2
peaks of Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22 shift markedly toward higher binding energies， indicating strong Ni-O-Al interactions between Ni and Al
2
O
3
. Meanwhile， the Al
2
O
3
-supported environment favors the maintenance of a relatively high proportion of accessible Ni sites at moderate-to-high Ni loadings. The n-C
7
hydroisomerization results show that the i-C
7
yields over both series of Ni-based bi-functional catalyst exhibits a volcano-type variation. At low Ni loadings， the reaction is limited by insufficient dehydrogenation/hydrogenation functionality of the Ni sites， whereas at high Ni loadings， enhanced Ni-mediated hydrogenolysis decreases the isomerization selectivity. Among the catalysts， 2.0Ni-Al
2
O
3
/HZSM-22 achieves the highest isomer yield of 57.19%. Moreover， the trend in isobutance （i-C
4
） formation over this catalyst is similar to that over the Pt reference catalyst， while its CH
4
yield is relatively low. These findings indicate that the Al
2
O
3
-supported Ni sites can effectively supress Ni-mediated C-C bond hydrogenolysis while maintaining the required dehydrogenation-hydrogenation functionality. The key to designing Ni-based bifunctional hydroisomerization catalysts is therefore to achieve an appropriate balance between the metal and acid functions while suppressing the hydrogenoly
sis activity of the Ni sites， rather than simply optimizing metal-acid proximity or metal loading.
关键词
Keywords
references
Valavarasu G ， Sairam B . Light naphtha isomerization process： A review ［J］. Petroleum Science and Technology ， 2013 ， 31 （ 6 ）： 580 - 595 .
Naqvi S R ， Bibi A ， Naqvi M ， et al . New trends in improving gasoline quality and octane through naphtha isomerization： A short review ［J］. Applied Petrochemical Research ， 2018 ， 8 （ 3 ）： 131 - 139 .
Chekantsev N V ， Gyngazova M S ， Ivanchian E D . Mathematical modeling of light naphtha （C 5 ， C 6 ） isomerization process ［J］. Chemical Engineering Journal ， 2014 ， 238 ： 120 - 128 .
Weitkamp J . Catalytic hydrocracking-mechanisms and versatility of the process ［J］. ChemCatChem ， 2012 ， 4 （ 3 ）： 292 - 306 .
Noh G ， Shi Zhichen ， Zones S I ， et al . Isomerization and β-scission reactions of alkanes on bifunctional metal-acid catalysts： Consequences of confinement and diffusional constraints on reactivity and selectivity ［J］. Journal of Catalysis ， 2018 ， 368 ： 389 - 410 .
Wang Wei ， Liu Changjun ， Wu Wei . Bifunctional catalysts for the hydroisomerization of n-alkanes： The effects of metal-acid balance and textural structure ［J］. Catalysis Science & Technology ， 2019 ， 9 （ 16 ）： 4162 - 4187 .
Tan Yangchun ， Hu Wenjing ， Du Yanyan ， et al . Species and impacts of metal sites over bifunctional catalyst on long chain n-alkane hydroisomerization： A review ［J］. Applied Catalysis A： General ， 2021 ， 611 ： 117916 .
Sinha A K ， Sivasanker S ， Ratnasamy P . Hydroisomerization of n-alkanes over Pt-SAPO-11 and Pt-SAPO-31 synthesized from aqueous and nonaqueous media ［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research ， 1998 ， 37 （ 6 ）： 2208 - 2214 .
Song Xuemei ， Bai Xuefeng ， Wu Wei ， et al . The effect of palladium loading on the catalytic performance of Pd/SAPO-11 for n-decane hydroisomerization ［J］. Molecular Catalysis ， 2017 ， 433 ： 84 - 90 .
Yang Lan ， Wang Wei ， Song Xuemei ， et al . The hydroisomerization of n-decane over Pd/SAPO-11 bifunctional catalysts： The effects of templates on characteristics and catalytic performances ［J］. Fuel Processing Technology ， 2019 ， 190 ： 13 - 20 .
Wang Dongxu ， Kang Xin ， Gu Ying ， et al . Electronic tuning of Ni by Mo species for highly efficient hydroisomerization of n-alkanes comparable to Pt-based catalysts ［J］. ACS Catalysis ， 2020 ， 10 （ 18 ）： 10449 - 10458 .
Lyu Y ， Yu Zhumo ， Yang Ye ， et al . Metal and acid sites instantaneously prepared over Ni/SAPO-11 bifunctional catalyst ［J］. Journal of Catalysis ， 2019 ， 374 ： 208 - 216 .
Tan Yangchun ， Zhao Yumeng ， Li Hanglin ， et al . Inhibition of terminal C—C bonds cleavage drives high selectivity of n-alkane hydroisomerization ［J］. Journal of Catalysis ， 2023 ， 428 ： 115144 .
Harmel J ， Van Der Wal L I ， Zečević J ， et al . Influence of intimacy for metal-mesoporous solid acids catalysts for n-alkanes hydro-conversion ［J］. Catalysis Science & Technology ， 2020 ， 10 （ 7 ）： 2111 - 2119 .
Zecevic J ， Vanbutsele G ， de Jong K P ， et al . Nanoscale intimacy in bifunctional catalysts for selective conversion of hydrocarbons ［J］. Nature ， 2015 ， 528 （ 7581 ）： 245 - 248 .
Cheng Kang ， Smulders L C J ， Van der Wal L I ， et al . Maximizing noble metal utilization in solid catalysts by control of nanoparticle location ［J］. Science ， 2022 ， 377 （ 6602 ）： 204 - 208 .
Sun Junhao ， Mu Chao ， Guo Dan ， et al . Effects of intimacy between acid and metal sites on the isomerization of n-C 16 at the large/minor nanoscale and atomic scale ［J］. ACS Catalysis ， 2022 ， 12 （ 7 ）： 4092 - 4102 .
Zhou Lu ， Li Lidong ， Wei Nini ， et al . Effect of NiAl 2 O 4 formation on Ni/Al 2 O 3 stability during dry reforming of methane ［J］. ChemCatChem ， 2015 ， 7 （ 16 ）： 2508 - 2516 .
张雪建 ， 王静 ， 李珂 ， 等 . K助剂修饰ZIF-8衍生碳负载Fe基催化剂调控费托合成产物分布 ［J］. 宁夏大学学报（自然科学版中英文） ， 2025 ， 46 （ 3 ）： 292 - 301 .
马小龙 ， 谢贵明 ， 白张君 ， 等 . 二氧化碳加氢制甲醇铜基双金属催化剂研究进展 ［J］. 宁夏大学学报（自然科学版中英文） ， 2025 ， 46 （ 3 ）： 256 - 266 .
Zhang Miao ， Chen Yujing ， Wang Lei ， et al . Shape selectivity in hydroisomerization of hexadecane over Pt supported on 10-ring zeolites： ZSM-22， ZSM-23， ZSM-35， and ZSM-48 ［J］. Industrial & Engineering Chemistry Research ， 2016 ， 55 （ 21 ）： 6069 - 6078 .
Tada S ， Yokoyama M ， Kikuchi R ， et al . N2O pulse titration of Ni/ α -Al 2 O 3 catalysts： A new technique applicable to nickel surface-area determination of nickel-based catalysts ［J］. The Journal of Physical Chemistry C ， 2013 ， 117 （ 28 ）： 14652 - 14658 .
Lu Yao ， Guo Dan ， Zhao Yifan ， et al . Enhanced performance of x Ni@yMo-HSS catalysts for DRM reaction via the formation of a novel SiMoO x species ［J］. Applied Catalysis B： Environmental ， 2021 ， 291 ： 120075 .
Martens J A ， Jacobs P A ， Weitkamp J . Attempts to rationalize the distribution of hydrocracked products. I qualitative description of the primary hydrocracking modes of long chain paraffins in open zeolites ［J］. Applied Catalysis ， 1986 ， 20 （ 1/2 ）： 239 - 281 .
Martens J A ， Jacobs P A . Chapter 14 Introduction to acid catalysis with zeolites in hydrocarbon reactions ［J］. Studies in Surface Science and Catalysis ， 2001 ， 137 ： 633 - 671 .
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